Es conocido como "Pirolo" ya que antes de trabajar al lado de Chespirito, realizaba un personaje con ese nombre.
Su entrada al programa del "Chavo del 8" se dió gracias a Rubén Aguirre (El Profesor Jirafales); éste presentó a Carlos con Chespirito y Roberto al ver el personaje que interpretaba, le llamó la atención y lo llamó para que formara parte del elenco.
Villagrán interpretó el papel de "Valentino" en la película "El Chanfle". Escrita y protagonizada por Chespirito y que fue dirigida por Enrique Segoviano.
Después de la salida de los programas "El Chavo" y "El Chapulín Colorado" en 1978 a causa de los derechos del personaje de "Quico", realizó en Venezuela varios programas de televisión, entre ellos: Niño de papel (1981), Kiko Botones (1981), Federrico (1982), Las nuevas aventuras de Federrico" (1983) y El circo de monsieur Cachetón.
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